恭喜！IF 4.6，中科院3区期刊《RSC Advances》已成功发表！

文章已发表在SCI期刊 RSC Advances（最 .新中科院SCI期刊分区：化学3区，IF 4.6），评论可以沾沾好运~

标题为：

Development of PdO/Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3 catalysts for methane combustion

摘要

本研究采用共沉淀与浸渍法成功制备了以Ruddlesden-Popper（RP）型Sr3Fe2O7−δ钙钛矿氧化物为载体的钯基催化剂，用于低温甲烷高效催化燃烧。要实现Sr3Fe2O7−δ基钙钛矿催化剂上甲烷持续高效燃烧，关键在于抑制负载活性钯物种的RP型Sr3Fe2O7−δ钙钛矿结构转变及其热反应过程。

研究发现，在PdO/Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3复合催化剂体系中引入α-Al2O3载体材料，可显著提升催化剂表面氧物种浓度与氧空位密度，并有效增强复合氧化物催化剂的结构稳定性。在制备的系列催化剂中，13 wt% PdO/16 wt% Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3催化剂在300℃低温条件下展现出最优的甲烷完全燃烧催化活性。

研究结果（部分）

 

图1。

(a) Sr3Fe2O7的X射线粉末衍射数据Rietveld精修结果：白色符号表示实测衍射谱，红色实线为计算谱，蓝色实线为强度差值；

(b) Sr3Fe2O7与SrFeO2.75的晶体结构示意图。其中绿色圆球代表Sr阳离子，红色圆球代表位于FeO6八面体顶角的氧阴离子。

 

图2 不同催化剂的XRD图谱：

(a) 10wt%PdO/SrFeO3−δ，

(b) 10wt%PdO/α-Al2O3，

(c) 16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3，

(d) 10wt%PdO/16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3。

 

图3。

(a) NH3-TPD和

(b) CO2-TPD谱图（测试样品：α-Al2O3、10wt%PdO/α-Al2O3、10wt%PdO/SrFeO3−δ及10wt%PdO/16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3）；

(c) H2-TPR谱图（测试样品：α-Al2O3、Sr3Fe2O7、16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3、10wt%PdO/α-Al2O3、10wt%PdO/SrFeO3−δ与10wt%PdO/16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3）；

(d) O2-TPD谱图（测试样品：Sr3Fe2O7、16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3、10wt%PdO/SrFeO3−δ及10wt%PdO/16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3）。

 

图4 甲烷氧化反应的温度依赖性：

(a) 10wt%PdO/SrFeO3−δ, 

(b) 10wt%PdO/α-Al2O3,

(c) 16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3, 

(d) 10wt%PdO/16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3催化剂。

 

图5。 

(a) 不同PdO负载量(α = 1、3、5、10、13、15、20)的αwt%PdO/16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3催化剂的XRD图谱；

(b) 不同PdO负载量(α = 5、10、13、15、20)的αwt%PdO/16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3催化剂的O2-TPD谱图。

 

图6。 

(a) 不同PdO负载量(α=1、3、5、10、13、15、20)的αwt%PdO/16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3催化剂上甲烷氧化反应的温度依赖性曲线；

(b) 225°C时，不同PdO负载量(α=5、10、13、15、20)的αwt%PdO/16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3催化剂上甲烷氧化的比反应速率(r225°C)和转换频率(TOF)与PdO活性位点密度的相关性；

(c) 比反应速率和TOF与基于O2-TPD分析得出的氧空位密度的相关性（测试催化剂：α=5、10、13、15、20的αwt%PdO/16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3）。

结论

本研究采用共沉淀-浸渍法制备了PdO/Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3复合氧化物催化剂，并评估了其在低温甲烷燃烧中的催化性能。Sr3Fe2O7钙钛矿氧化物虽以优异的储放氧能力著称，但为实现其在低温甲烷氧化中的有效应用，必须提升其结构与热稳定性。这主要是因为当Sr3Fe2O7氧化物负载PdO活性物种并在400℃煅烧4小时后，其钙钛矿结构会转变为SrFeO3−δ相。

我们成功制备了以Sr3Fe2O7−δ为助催化剂的αwt%PdO/16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3复合氧化物催化剂体系。该体系仅产生氧空位而不破坏Sr3Fe2O7的晶体结构，通过引入α-Al2O3载体显著提升了催化剂的热稳定性，使其在600℃热处理后仍能保持结构完整性。值得注意的是，不含PdO活性物种的16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3助催化剂完全不具有甲烷氧化活性；而未采用α-Al2O3载体的10wt%PdO/SrFeO3−δ催化剂，其活性也显著低于10wt%PdO/16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3复合体系。这些对比实验充分证实，兼具高氧空位密度和丰富表面氧物种的PdO/Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3复合氧化物催化剂具有最优异的性能。

经优化PdO负载量后，13wt%PdO/16wt%Sr3Fe2O7−δ/α-Al2O3催化剂在300℃的低温条件下即可实现甲烷完全燃烧，展现出最高的催化活性。本研究还揭示：即使在3wt%的低PdO负载量下，Sr3Fe2O7−δ钙钛矿氧化物作为促进剂仍能在低温甲烷燃烧中发挥关键作用，这为开发高效廉价催化剂提供了新思路。

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