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文章已发表在SCI期刊 ADVANCED FUNCTIONAL MATERIALS（最 .新中科院SCI期刊分区：材料科学1区，IF 18.5 ），评论可以沾沾好运~



标题为: Selective Ions Exchange Reactions Endow Defective Heterovalent Copper-Based Selenides With Enhanced Dielectric Polarization Response



关键词：defective heterovalent selenides；dielectric polarization；heterointerfaces；ions exchange

摘要

缺陷异价硒化物为创造传统组成材料无法实现的电磁（EM）现象提供了广阔的空间。然而，仍然存在合成方法学上的挑战，对电磁性质的深入理解，特别是定制化极化位点与介电极化响应之间的关联，仍然显著不足。

在此，提出了一种创新性的选择性离子交换策略，利用浓度调控（案例1）和时间诱导（案例2）两种方法，设计了一系列缺陷异价铜基硒化物。通过浓度调控的混合阳离子/阴离子交换实现的可控相演化，导致了异界面层（案例1）的形成，而由时间诱导的阳离子交换控制的Cu⁺/Cu²⁺电子构型则进一步调控了异界面/缺陷层并丰富了极化位点（案例2）。非化学计量的Cu₂₋ₓSe含异界面、未饱和的Se空位和多价构型的耦合，远比单独存在时，赋予了缺陷异价硒化物丰富的极化位点，从而激发了增强的极化响应。

因此，设计的缺陷异价硒化物（ZnSe/CuSe/Cu₂₋ₓSe）在6.89 GHz的宽带宽度上表现优异，而母体ZnSe则没有介电响应，超越了迄今为止大多数报道的金属硒化物。该创新策略克服了传统合成方法的瓶颈，为制造复杂的缺陷异价材料提供了一个范式，可用于超越电磁吸收的多种应用。

实验结果

图1 缺陷异价硒化物选择性离子交换示意图



图2 案例1中所制备硒化物的相演化表征及电磁波吸收性能分析



图3 案例2中缺陷异价硒化物的电子与缺陷表征



图4 案例2中Cu⁺/Cu²⁺构型在调节介电极化和电磁波吸收行为中的作用



图5 通过选择性离子交换策略定制的介电极化响应

结论

在本研究中，我们首次通过选择性离子交换反应研究了一系列缺陷异价铜基硒化物，这些硒化物通过浓度调控（案例1）和时间诱导（案例2）方法获得，采用立方体ZnSe作为宿主离子纳米晶体（NCs），并引入Cu²⁺。

我们发现，浓度调控的混合阳离子/阴离子交换（案例1）通过控制从ZnSe到CuSe、Cu₂₋ₓSe，甚至氧硒化物（Cu₂O(SeO₃)）的相演化，负责异界面层的形成。

此外，经过时间诱导阳离子交换（案例2）优化的Cu⁺/Cu²⁺电子构型进一步改善了缺陷异价铜基硒化物的异界面和缺陷层。我们强调，六方CuSe为控制从立方ZnSe到立方Cu₂₋ₓSe的结构转变提供了额外的调控手段，从而促进了异界面/缺陷层的改善，进而丰富了极化位点。半定量分析和对照实验揭示，非化学计量Cu₂₋ₓSe含异界面、未饱和的Se空位和多价态的协同作用，而非每个因素单独作用，在缺陷硒化物（Cu-ZnSe）或异价铜基硒化物（ZnSe/Cu₂₋ₓSe或CuSe/Cu₂₋ₓSe）中，发挥了关键作用，丰富了极化位点，从而推动了强烈的介电极化损耗。因此，与没有介电响应的母体ZnSe相比，我们设计的缺陷异价硒化物（ZnSe/CuSe/Cu₂₋ₓSe）获得了6.89 GHz的宽带宽和-52.56 dB的强吸收强度，超越了迄今为止大多数报道的金属硒化物。

本研究深入理解了选择性离子交换反应机制，并合理选择了TMCs材料。这一基础性见解为开发广泛的复杂缺陷异价纳米结构铺平了道路，具有重要潜力，可应用于多种设备，超越电磁能量吸收，可能在能源存储与转化、电催化、传感、热电和环境修复等领域引发革命性变化。

致谢及评价

本研究得到了国家自然科学基金（项目号：62201411、62371378、22205168 和 52302150）、陕西省自然科学基金（项目号：2024JC-YBQN-0468）、中央高校基本科研业务费（项目号：ZYTS2308 和 20103237929）的资助。作者感谢LetPub（www.letpub.com.cn）在本文稿准备过程中提供的语言支持。

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